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PROCEDE DE MESURE DE L'ACTIVITE TRITIUM D'UN F~T DE
DECHETS RADIOACTIFS
Domaine technique
.La présente invention concerne un procédé
de mesure de l'activité tritium d'un fût de déchets
radioactifs.
Etat de la technique antérieure
Le tritium est un radionucléide présent
dans les déchets radioactifs. C'est un isotope instable
de l'hydrogène. Sa désintégration en 'hélium
s'accompagne de l'émission d'une particule (3 avec une
charge négative qui correspond à un électron. Les
parcours de ces particules (3 sont extrèmement réduits.
Ils ne dépassent pas 6 um dans l'eau et 5,7 mm dans
l'air. Cette propriété exclut taute possibilité de
détection de rayonnement du tritium à travers des
parois de fûts ou dans des déchets solides ou liquides.
Pour mesurer le taux de tritium dans des
déchets radioactifs, il faut donc s'orienter vers
d'autres méthodes de mesure qui mettent à profit les
principales caractéristiques du tritium permettant de
détecter sa présence. Sa masse atomique particulière
permet de le séparer par spectrométrie de masse et en
chromatographie s'il se trouve en phase gazeuse. Grâce
au rayonnement ~3, il est possible de mettre en oeuvre
la technique de comptage par scintillation, le plus
souvent en milieu liquide. L'absorption du rayonnement
~i dans le milieu environnant induit un dégagement de
chaleur. Ce flux de chaleur peut se quantifier par la
calorimétrie.
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Ce sont, dans la majorité des applications,
ces propriétés physico-chimiques qui sont exploitées
pour mesurer le tritium. Le domaine des déchets tritiés
n'échappe pas à cette règle. Avant de pouvoir mettre en
oeuvre les techniques précitées, il s'avère bien
souvent nécessaire de passer par des étapes de
préparation des échantillons tritiés. Ces phases
préalables, parfois complexes, dépendent de l'état
physico-chimique du tritium et de la matrice où il se
IO trouve piégé. Le niveau d'activité recherché, la forme
chimique du tritium et de la matrice définissent donc
les critères de choix des techniques de mesure.
Le tritium est également présent dans des
déchets solides organiques, par exemple en poly
(éthylène/acétate de vinyle) ou EVA ou en poly
(chlorure de vinyle) ou PCV, provenant de surbottes, de
gants, de prégants, etc... La diversité de nature de
ces déchets renforce la difficulté de leur
caractérisation. L'expérience montre une forte
hétérogénéité de répartition de l'activité. Lorsque
tous ces types de produits sont mélangés, la
représentativité de quelques grammes d'échantillons est
très aléatoire. Cependant, un brûleur d'échantillon
(d'un poids allant de 0,1 à 1 g) sous courant d'oxygène
permet d'estimer l'activité de quelques échantillons à
des niveaux de quelques Bq/g.
Le dosage du tritium en phase gazeuse ou
aqueuse fait appel à des techniques classiques très
bien maîtrisées telles que la scintillation et la
spectrométrie de masse pour les plus courantes. Lorsque
le milieu est homogène un simple prélèvement permet
d'obtenir un résultat quantitatif fiable dans une gamme
de concentration exhaustive.
Toutefois la détermination de l'activité
des déchets tritiés relativement peu contaminés demeure
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particulièrement difficile. Dans ce cas précis, le
recours à des techniques analytiques destructives n'est
pas satisfaisant en raison de l'incertitude relative à
la représentativité de l'échantillon. A ce jour aucune
méthode simple et fiable n'existe pour caractériser les
déchets technologiques tritiés.
Une gestion rigoureuse et efficace des
déchets tritiés impose la mesure de la quantité de
tritium contenue dans les colis. Pour une prise en
charge de ces déchets par un organisme spécialisé, il
faut garantir que l'activité tritium est inférieure à
un seuil déterminé, par exemple 109Bq (0,027 Ci) dans
un fût de 200 litres. Aucune technique fiable et
acceptable sur le plan économique ne permet de répondre
à cette exigence actuellement. La calorimétrie sur des
fùts de 200 litres peut se pratiquer mais ne permet pas
de mesurer des activités de tritium inférieures à
1, 8. 101° Bq (5000 Ci) .
Excepté sous forme liquide ou gazeuse, les
déchets tritiés peu contaminés sont très difficiles à
caractériser, surtout les déchets organiques dont
chaque prélèvement est empreint d'une incertitude très
importante quant à sa représentativité. Le problème
peut .éventuellement se résoudre en homogénéisant les
déchets par broyage. Le manque de sensibilité de la
calorimétrie ne permet pas d'y avoir recours. Du point
de vue contrôles analytiques une lacune importante
subsiste. La solution est de parvenir à un contrôle
global du fût, non destructif et sans générer de
déchet.
Exposé de l'invention
Pour remédier à ce problème, il est proposé
selon la présente invention une technique non
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destructive, fiable et économique, qui permet de
quantifier l'activité de déchets tritiés enfermés dans
des sacs, par exemple en PVC, placés eux-mêmes dans un
fût de volume libre et de fuite inconnus.
Le principe retenu consiste à mesurer la
quantité d'3hélium issu de la décroissance du tritium à
partir d'un prélèvement de l'atmosphère gazeuse
entourant le déchet. Cette quantité d'hélium formé est
proportionnelle à l'activité tritium présente. A titre
d'exemple, des déchets d'une activité de 109 Bq (0,027
Ci) entrainent en un an un dégagement d''hélium
conduisant à une concentration de 0,0055 ppm de ce gaz
dans un volume de 200 litres.
Le tritium est radioactif ~i-. I1 se
désintègre en donnant de l'3hélium, un électron et un
antineutrino selon la réaction .
T ~ 3He + e- + v
La période radioactive du tritium est de
12,39 ~ 0,02 ans. Le nombre d'atomes d'3hélium généré
est directement lié au nombre d'atomes de tritium
présents par la relation .
N3H~ = Nr ~ ( 1-e-'" )
avec . N3;;~ = quantité d' 3hélium formée pendant la durée
t,
N; = quantité de tritium initialement présent,
~. = constante radioac tive du tritium.
L'invention a donc pour objet un procédé de
mesure de l'activité tritium d'un fût de déchets
radioactifs contenant une quantité de déchets
radioactifs et un volume libre, consistant à mesurer la
quantité d''He produite par la désintégration du
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tritium contenu dans lesdits déchets radioactifs
pendant une durée déterminée et à en déduire l'activité
correspondante du tritium contenu dans lesdits déchets
radioactifs. La quantité d'3He produite peut
5 avantageusement être évaluée par un détecteur de fuite.
Les déchets tritiés enfermés dans les sacs
se comportent globalement comme une seule source
d "hélium qui débite dans le volume libre du fût. La
pression partielle du gaz présent est fonction du débit
d'3hélium de la source de tritium (donc de l'activité),
du volume libre et de l'étanchéité du fût tune partie
du gaz créé s'en échappe), du temps de confinement.
Selon l'invention, la mesure peut
s'effectuer en trois étapes . étalonnage et mesure de
la concentration en 'hélium, mesure du volume libre
dans le fût, mesure de l'étanchéité du füt.
Le procédé selon l'invention peut donc
comprendre les opérations suivantes .
a) prélèvement d'un échantillon du gaz
contenu dans le fût et évaluation de la quantité d' 3He
contenue dans l'échantillon par le détecteur de fuite,
b) mesure du volume libre dudit fût,
c) mesure de l'étanchéité du fùt pour en
déterminer le taux de fuite,
d) calcul du débit d''He grâce aux données
procurées par les opérations a), b) et c),
e) détermination de l'activité tritium du
fût en fonction du débit d''He calculé lors de
l'opération d).
De préférence, lors de l'opération a), on
élimine des gaz parasites de l'échantillon prélevé
avant de faire l'évaluation de la quantité d'''He. Lors
de cette même opération, ladite évaluation peut
comprendre la comparaison de l'échantillon prélevé avec
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un gaz à la même pression et de concentration en 3He
connue.
L'opération b) peut être réalisée en
injectant une quantité connue d'°He dans le fût, puis
en mesurant la pression partielle d'°He dans le füt,
enfin en déterminant le volume libre dudit fût à partir
de la quantité connue d'°He et de la mesure de la
pression partielle d'°He. Cette mesure de pression
partielle d'°He peut ètre obtenue par prélèvement d'un
échantillon du gaz contenu dans le füt et évaluation de
la quantité d' °He contenue dans cet échantillon par un
détecteur de fuite.
L'opération c) peut être réalisée en
injectant une quantité connue d'°He dans le fût, puis
en mesurant une première fois la pression partielle
d' °He dans le fût, ensuite, après une durée déterminée
par rapport à ladite première fois, en mesurant une
seconde fois la pression partielle d'°He dans le fùt,
le taux de fuite du fût étant calculé à partir de ces
valeurs de pression partielle d'°He et de ladite durée
déterminée entre ces mesures de pression partielle.
Dans le cas où la fuite apparente d''He du
fût est estimée égale à la quantité d'3He produite par
la désintégration du tritium contenu dans lesdits
déchets radioactifs, la mesure de ladite quantité d'3He
produite peut simplement être obtenue en plaçant le fùt
dans une enceinte destinée à recueillir l'3He fuyant du
füt et en évaluant cette quantité d'3He par le
détecteur de fuite.
Brève description du dessin
L'invention sera mieux comprise et d'autres
avantages et particularités apparaitront à la lecture
de la description qui va suivre, donnée à titre
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d'exemple non limitatif, accompagnée de la figure
annexée qui illustre un procédé de mesure de l'activité
tritium d'un fût de déchets radioactifs, selon la
présente invention.
Description détaillée d'un mode de mise en oeuvre de
l'invention
La figure annexée montre un fût 1 obturé
par un couvercle 6 et contenant des déchets radioactifs
2 disposés dans des sacs en PVC et laissant subsister
un volume libre 3 dans le fùt. La référence 4 désigne
un détecteur de fuite pourvu d'un spectromètre de
masse. Une éprouvette 5, d'une contenance de l'ordre de
2 litres, permet de prélever un échantillon de gaz dans
le volume libre 3 du fût, au travers du couvercle 6.
Le signal délivré par un détecteur de fuite
dépend, entre autres, de la valeur du débit de gaz
traceur et de la pression du gaz traceur se situant en
amont de cette fuite.
La concentration en 3He des éprouvettes de
prélèvement est déduite après étalonnage dans les mêmes
conditions d'éprouvettes à concentration en 'He connue.
La concentration en 'He des éprouvettes de
prélèvement est faible, de l'ordre de la partie par
billion. Cependant, après l'élimination des gaz autres
que 3He, 'He et Ne de l'éprouvette au moyen d'un piège à
charbons actifs, on peut atteindre une pression de
l'ordre de 10 millibars dans l'éprouvette. Dans ces
conditions, la concentration en 'He dans l'éprouvette
est multipliée par un facteur 100.
Sur la figure annexée, on a représenté
l'éprouvette de prélèvement 5, débranchée du fût 1 et
branchée à un piège à charbons actifs 7 trempé dans
l'azote liquide. Après que le piège 7 a exercé son
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action en attirant les gaz autres que 3He, °He et Ne,
l'éprouvette 5 est branchée sur le détecteur de fuite
par l'intermédiaire d'une vanne micrométrique 8. Le
prélèvement à contrôler se trouve alors placé en amont
de la fuite calibrée du détecteur 4.
L'étalonnage est effectué en remplaçant le
gaz prélevé par un gaz à la méme pression et de
concentration en 3He connue.
La mesure de volume libre (qui est le
volume offert à l'3He, c'est-à-dire le volume entourant
les sacs de déchets et le volume dans les sacs dans
lequel 1 "He peut diffuser) du fùt 1 se fait par
injection dans le fût d'une quantité connue d'°He.
Après diffusion de ce gaz dans le volume du fùt, la
pression partielle d'4He est mesurée au moyen de la
technique utilisée pour 'He. On en déduit le volume
libre par la relation .
Quantité °He
Vlibre - pr ession partielle«=o~
Afin de mesurer l'étanchéité du frit, la
pression partielle d'~He est mesurée de nouveau trois
mois après la première mesure. Le taux de fuite Qtac du
fùt est fonction de la variation de pression dans le
volume libre. Cette fonction suit la loi de la
diffusion de l'hélium à travers les polymères .
~Pressioninitiale ~~.o~ - Pression ~~=3mo~s~~ X V
QNi = f0)1C110)J de
t (3 mois)
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Un programme de calcul permet d'obtenir la
valeur du débit de la source 'He en fonction de la
concentration en 3He, du volume libre, de l'étanchéité
du fût et de la durée de confinement des déchets.
L'activité tritium se déduit de la valeur
du débit de la source d'3He.
Etant donné l'ordre de grandeur de
l'étanchéité des fùts de déchets (10-3 Pa.m3/s), après
quelques années de confinement, la pression partielle
d' 3He à l' intérieur du fût est telle que le système se
stabilise. La fuite apparente du fùt (l''He qui sort du
fùt) est égale au débit de la source tritium (l''He qui
est créé) . Dans ces conditions, le prélèvement dans le
fùt n'est plus nécessaire. I1 suffit de mesurer la
fuite apparente du fût pour connaitre son activité
tritium. Cette mesure peut se faire en plaçant pendant
environ 20 heures le fùt de 200 litres dans une
enceinte légèrement plus grande, afin de limiter le
volume mort à une vingtaine de litres, et en mesurant
comme précédemment la concentration en 'He.
A titre de démonstration, on a appliqué ce
procédé à la mesure de l'activité tritium de deux
conteneurs en acier contenant une source de tritium
(constituée de 0,1 litre d'eau tritiée) et offrant un
volume libre de 12,7 litres. Les activités des sources
enfermées dans ces conteneurs étaient de 0,455.109 Bq
(12,3 mCi) pour le premier conteneur et 4,55.109 Bq
(123 mCi) pour le second conteneur. Le gaz ambiant
contenu dans ces conteneurs a fait l'objet d'analyses à
des intervalles de temps réguliers, conformément au
procédé de la présente invention. Les résultats
indiqués dans le tableau I (pour le premier conteneur)
et dans le tableau II (pour le second conteneur)
comportent les valeurs théoriques des concentrations
attendues en 'He et les valeurs de concentration
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déduites des mesures en fonction du nombre de jours
écoulés depuis la mise en place des sources dans les
conteneurs. L'écart entre les concentrations théoriques
et mesurées est aussi indiqué.
5 Les résultats obtenus avec la source de
0,455.109 Bq (12,3 mCi) montrent qu'une source
d'activité inférieure au seuil mentionné ci-dessus de
109 Bq (27 mCi) peut être caractérisée grâce au procédé
de la présente invention.
Tableau I
100 ml d'eau - activité totale de 12.3 mCi (4.55.108 B~)
Nombre de Concentration Concentrltion Ecart
jours thorique mesure (%)
en ~He (ppm volume)en'He (ppm volume)
.
5%
14 0 0021 0 0029 3S
21 0 0033 0 0043 30
2S 0 0041 0 0051 24
35 0 0050 0 OOGO 20
42 0 OOSS 0 0070 21
49 0 0067 0 OOS3 2d
2 72 0 OOS~ 0 0079 -7
0
77 0 0103 0 0104 -I
Tableau II
100 ml d'eau tritiée - activité totale de 123 mCi (4.SS.IO' B~).
Vombre de Concentration Concentration Ecart
jours thorique mesure ("/,)
en ~He (ppm volume)cn ~I3e (ppm volume)
=~ 5 "/
() ~ -
S 0 OOS 0 009 13
17 0019 0015 -5
2S 0 03I 0 02S -10
~0 0 OiG 0 032 4
