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Patent 2640946 Summary

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Claims and Abstract availability

Any discrepancies in the text and image of the Claims and Abstract are due to differing posting times. Text of the Claims and Abstract are posted:

  • At the time the application is open to public inspection;
  • At the time of issue of the patent (grant).
(12) Patent Application: (11) CA 2640946
(54) English Title: FILTRE CATALYTIQUE PRESENTANT UN TEMPS D'AMORCAGE REDUIT
(54) French Title: CATALYTIC FILTER HAVING A SHORT LIGHT-OFF TIME
Status: Deemed Abandoned and Beyond the Period of Reinstatement - Pending Response to Notice of Disregarded Communication
Bibliographic Data
(51) International Patent Classification (IPC):
  • F1N 3/28 (2006.01)
(72) Inventors :
  • GLEIZE, VINCENT MARC (France)
  • PINTURAUD, DAVID (France)
(73) Owners :
  • SAINT-GOBAIN CENTRE DE RECHERCHES ET D'ETUDES EUROPEEN
(71) Applicants :
  • SAINT-GOBAIN CENTRE DE RECHERCHES ET D'ETUDES EUROPEEN (France)
(74) Agent: LAVERY, DE BILLY, LLP
(74) Associate agent:
(45) Issued:
(86) PCT Filing Date: 2007-01-31
(87) Open to Public Inspection: 2007-08-09
Examination requested: 2011-12-06
Availability of licence: N/A
Dedicated to the Public: N/A
(25) Language of filing: French

Patent Cooperation Treaty (PCT): Yes
(86) PCT Filing Number: PCT/FR2007/050712
(87) International Publication Number: FR2007050712
(85) National Entry: 2008-07-30

(30) Application Priority Data:
Application No. Country/Territory Date
0650347 (France) 2006-01-31

Abstracts

English Abstract

The invention relates to a catalytic filter for the treatment of a gas laden with soot and pollutant particles in a gas phase, comprising a plurality of monolithic honeycomb blocks connected together by a jointing cement, the thermal conductivity of which is greater than 0.3 W/m.K, said filter being characterized in that at least the monolithic blocks placed in the central part of the filter, and preferably all of the monolithic blocks, have, along a radial direction, a peripheral portion whose total filtration area is greater than the total filtration area of the central portion of said blocks.


French Abstract


L'invention se rapporte à un filtre catalytique pour le traitement d'un gaz
chargé en particules de suies et de polluants en phase gazeuse,comprenant une
pluralité de blocs monolithiques en nid d'abeille reliés entre eux par un
ciment de joint dont la conductivité thermique est supérieure à 0,3 W/m.K,
ledit filtre se caractérisant en ce qu'au moins les blocs monolithiques placés
dans la partie centrale du filtre, de préférence l'ensemble des blocs
monolithiques, présentent suivant une direction radiale une portion
périphérique dont la surface de filtration totale est supérieure à la surface
de filtration totale de la portion centrale desdits blocs.

Claims

Note: Claims are shown in the official language in which they were submitted.


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REVENDICATIONS
1. Filtre catalytique pour le traitement d'un gaz chargé en
particules de suies et de polluants en phase gazeuse,
comprenant une pluralité de blocs monolithiques en nid
d'abeille reliés entre eux par un ciment de joint dont la
conductivité thermique est supérieure à 0,3 W/m.K,
lesdits blocs comprenant un ensemble de conduits ou
canaux adjacents d'axes parallèles entre eux séparés par
des parois poreuses, lesquels conduits étant obturés par
des bouchons à l'une ou l'autre de leurs extrémités pour
délimiter des conduits d'entrée s'ouvrant suivant une
face d'admission des gaz et des conduits de sortie
s'ouvrant suivant une face d'évacuation des gaz, de telle
façon que le gaz traverse les parois poreuses, ledit
filtre se caractérisant en ce qu'au moins les blocs
monolithiques placés dans la partie centrale du filtre,
de préférence l'ensemble des blocs monolithiques,
présentent suivant une direction radiale une portion
périphérique dont la surface de filtration totale est
supérieure à la surface de filtration totale d'une
portion centrale desdits blocs.
2. Filtre catalytique selon la revendication 1, dans lequel
lesdits éléments et le ciment de joint sont à base d'un
même matériau céramique, préférentiellement à base de
carbure de silicium SiC.
3. Filtre catalytique selon la revendication 1 ou 2, dans
lequel l'épaisseur du joint entre les blocs est comprise
entre 0,1 mm et 6 mm, de préférence entre 0,1 et 3 mm.

24
4. Filtre catalytique selon l'une des revendications
précédentes, dans lequel le ciment de joint présente une
conductivité thermique comprise entre 0,3 et 20 W/m.cndot.K de
préférence entre 1 et 5 W/m.cndot.K.
5. Filtre catalytique selon l'une des revendications
précédentes, dans lequel la densité des canaux de la
portion périphérique des blocs est supérieure à la
densité des canaux de la portion centrale des blocs.
6. Filtre catalytique selon la revendication 5 dans lequel
l'épaisseur des parois des canaux de la portion
périphérique des blocs est inférieure à l'épaisseur des
parois des canaux de la portion centrale des blocs.
7. Filtre catalytique selon l'une des revendications 1 à 4,
dans lequel la surface d'ouverture des canaux de la
portion périphérique des blocs est supérieure à la
surface d'ouverture des canaux de la portion centrale des
blocs.
8. Filtre catalytique selon la revendication 7 dans lequel
les canaux présents dans la portion centrale des blocs
présentent une section sensiblement carrée et dans
laquelle les canaux de la portion périphérique des blocs
se caractérisent par une forme en vague.
9. Filtre catalytique selon l'une des revendications
précédentes, comprenant au moins deux zones distinctes
avantageusement concentriques dont les surfaces de
filtration respectives sont différentes.
10. Filtre catalytique selon l'une des revendications
précédentes dans lequel le rapport de la surface d'une

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portion périphérique sur la surface d'une portion
centrale est compris entre 1,1 et 5.
11. Filtre catalytique selon l'une des revendications
précédentes, dans lequel l'augmentation de surface de
filtration est graduelle du centre vers la périphérie du
bloc.
12. Filière d'extrusion conformée de manière à former, par
extrusion d'une matière céramique, un bloc monolithique
pourvu de canaux convenant à la fabrication d'un filtre
catalytique selon l'une des revendications précédentes.
13. Méthode de fabrication d'un filtre catalytique selon
l'une des revendications 1 à 11 comprenant une pluralité
de blocs monolithiques en nid d'abeille reliés entre eux
par un ciment de joint dont la conductivité thermique est
supérieure à 0,3 W/m.cndot.K, dans lequel on ajuste la
géométrie des canaux et/ou leur densité et/ou l'épaisseur
des parois des canaux, entre la partie centrale et la
partie périphérique, pour diminuer le temps d'amorçage de
la réaction de conversion des gaz.

Description

Note: Descriptions are shown in the official language in which they were submitted.


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WO 2007/088307 PCT/FR2007/050712
FILTRE CATALYTIQUE PRESENTANT UN TEMPS D'AMORCAGE REDUIT
L'invention se rapporte au domaine des filtres à
particules notamment utilisés dans une ligne d'échappement
d'un moteur pour l'élimination des suies produites par la
combustion d'un carburant diesel dans un moteur à combustion
interne. Plus précisément, l'invention porte sur un filtre à
particules incorporant une composante lui conférant des
propriétés catalytiques, ainsi qu'à une méthode de
fabrication de celui-ci.
Les structures de filtration pour les suies contenues
dans les gaz d'échappement de moteur à combustion interne
sont bien connues de l'art antérieur. Ces structures
présentent le plus souvent une structure en nid d'abeille,
une des faces de la structure permettant l'admission des gaz
d'échappement à filtrer et l'autre face l'évacuation des gaz
d'échappement filtrés. La structure comporte, entre les faces
d'admission et d'évacuation, un ensemble de conduits ou
canaux adjacents d'axes parallèles entre eux séparés par des
parois poreuses de filtration, lesquels conduits sont obturés
à l'une ou l'autre de leurs extrémités pour délimiter des
chambres d'entrée s'ouvrant suivant la face d'admission et
des chambres de sortie s'ouvrant suivant la face
d'évacuation. Pour une bonne étanchéité, la partie
périphérique de la structure est le plus souvent entourée
d'un ciment de revêtement. Les canaux sont alternativement
obturés dans un ordre tel que les gaz d'échappement, au cours
de la traversée du corps en nid d'abeille, sont contraints de
traverser les parois latérales des canaux d'entrée pour
rejoindre les canaux de sortie. De cette manière, les
particules ou suies se déposent et s'accumulent sur les

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parois poreuses du corps filtrant. Le plus souvent, les corps
filtrants sont en matière céramique poreuse, par exemple en
cordiérite ou en carbure de silicium.
De façon connue, durant sa mise en oeuvre, le filtre à
particules est soumis à une succession de phases de
filtration (accumulation des suies) et de régénération
(élimination des suies). Lors des phases de filtration, les
particules de suies émises par le moteur sont retenues et se
déposent à l'intérieur du filtre. Lors des phases de
régénération, les particules de suie sont brûlées à
l'intérieur du filtre, afin de lui restituer ses propriétés
de filtration. La structure poreuse est alors soumise à des
contraintes thermo-mécaniques intenses, qui peuvent entraîner
des micro-fissurations susceptibles sur la durée d'entraîner
une perte sévère des capacités de filtration de l'unité,
voire sa désactivation complète. Ce phénomène est
particulièrement observé sur des filtres monolithiques de
grand diamètre. Il a en effet été observé, en fonctionnement
dans une ligne d'échappement, que le gradient thermique entre
le centre et la périphérie de telles structures est d'autant
plus élevé que les dimensions du monolithe sont importantes.
Pour résoudre ces problèmes et augmenter la durée de vie
des filtres, il a été proposé plus récemment des structures
de filtration associant plusieurs blocs ou éléments
monolithiques en nid d'abeille. Les éléments sont le plus
souvent assemblés entre eux par collage au moyen d'une colle
ou d'un ciment de nature céramique, appelés dans la suite de
la description ciment de joint. Des exemples de telles
structures filtrantes sont par exemple décrits dans les
demandes de brevets EP 816 065, EP 1 142 619, EP 1 455 923,
WO 2004/090294 ou encore WO 2005/063462. Afin d'assurer une
meilleure relaxation des contraintes dans une structure
assemblée, il est connu que les coefficients de dilatation

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thermique des différentes parties de la structure (éléments
de filtration, ciment de revêtement, ciment de joint) doivent
être sensiblement du même ordre. De ce fait, lesdites parties
sont avantageusement synthétisées sur la base d'un même
matériau, le plus souvent le carbure de silicium SiC ou la
cordiérite. Ce choix permet en outre d'homogénéiser la
répartition de la chaleur lors de la régénération du filtre.
Par l'expression à la base d'un même matériau , on entend
au sens de la présente description que le matériau est
constitué d'au moins 25% poids, de préférence d'au moins 45%
poids et de manière très préférée d'au moins 70% poids dudit
matériau. Au sens de la présente invention, le choix
d'utiliser un même matériau de base pour les différentes
parties du filtre ne doit cependant pas être considéré comme
le seul mode avantageux et d'autres mises en oeuvre comprenant
notamment l'association de différents matériaux sont
également comprises dans le cadre de la présente invention.
Pour améliorer la résistance thermomécanique des
filtres, la demande de brevet EP 1 413 344 propose des
éléments dont la partie centrale présente une capacité
calorifique plus élevée que la partie périphérique, grâce à
des épaisseurs de paroi de cellules plus forte en périphérie
qu'au centre d'un élément. Une telle configuration permet,
selon cet art antérieur, de réduire les contraintes
thermiques sur le filtre pendant les phases de régénération,
c'est-à-dire lorsque le filtre est porté à une température
proche de 600 C (450 C en présence de certains additifs dans
le gazole). Selon cet art antérieur, la surface de filtration
accessible pour les gaz est donc plus restreinte en
périphérie de l'élément qu'au centre de celui-ci.
Egalement dans le but de réduire les contraintes
thermomécaniques apparaissant lors des phases de
régénération, on connaît de la demande de brevet WO 02/081878

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des blocs de filtration des particules solides de suie
comportant au moins deux zones de surface de filtration
différentes.
Les filtres ou structures de filtration poreuses des
suies tels que précédemment décrits sont principalement
utilisés à grande échelle dans les dispositifs de dépollution
des gaz d'échappement d'un moteur thermique diesel. Dans ce
type d'application, il est par ailleurs connu que
l'introduction d'un filtre à particules tel que précédemment
décrit dans la ligne d'échappement du moteur entraîne une
perte de charge susceptible d'altérer les performances de
celui-ci. Le filtre doit en conséquence être adapté pour
éviter une telle altération.
En plus du problème de traitement des suies, la
transformation des émissions polluantes en phase gazeuse
(c'est à dire principalement le monoxyde de carbone (C0) et
les hydrocarbures imbrûlés (HC) voire les oxydes d'azote
(NOX) ou de soufre (S0)) en des gaz moins nocifs (tels que
la vapeur d'eau, le dioxyde de carbone (C02) ou l'azote
gazeux (N2)) nécessite un traitement catalytique
supplémentaire. Les filtres actuels les plus évolués
présentent ainsi de surcroît une composante catalytique.
Selon les procédés classiquement utilisés, la fonction
catalytique est obtenue par imprégnation de la structure en
nid d'abeille par une solution comprenant le catalyseur ou un
précurseur du catalyseur, généralement à base d'un métal
précieux du groupe du platine.
De tels filtres catalytiques sont très efficaces dans le
traitement des gaz polluants dès lors que la température
atteinte au sein du filtre est supérieure à la température
d'amorçage du catalyseur, souvent appelé dans le métier selon
le terme anglais température de light off du catalyseur.
Cette température est le plus souvent définie, dans des

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conditions de pression et de débit gazeux donnés, comme la
température pour laquelle un catalyseur convertit 50 % en
volume des gaz polluants HC et C0. Suivant les conditions de
pression et de débit gazeux, cette température varie
généralement, pour un filtre à base de SiC comprenant le
catalyseur à base d'un métal noble de la famille du platine
classiquement utilisé, entre environ 100 C et environ 240 C.
Lorsque la température du catalyseur est inférieure à la
température de light off, les taux de conversion sont
extrêmement faibles, ce qui explique que la majorité des
émissions gazeuses polluantes issues des moteurs actuels ait
lieu au démarrage à froid, plus particulièrement pendant les
premières minutes d'utilisation du véhicule. Cette période
correspond en première approximation au temps nécessaire au
filtre froid pour atteindre sensiblement, en moyenne et dans
tout son volume, la température de light off du catalyseur.
Au sens de la présente description, ladite période est
définie, par analogie avec la température de light off
précédemment décrite, comme le temps d'amorçage ou de light
off et est caractéristique d'un filtre donné et du catalyseur
utilisé.
Rapporté au nombre de véhicules en circulation, il est bien
évident qu'une diminution même minime de ce temps, par
exemple de l'ordre de la seconde, permettrait de réduire de
façon très sensible les émissions polluantes gazeuses et se
traduirait ainsi par un progrès technique considérable.
Il est cependant essentiel qu'une telle diminution
n'entraîne pas de dégradation sensible des autres propriétés
caractérisant le filtre en fonctionnement, c'est-à-dire
principalement la perte de charge engendrée dans la ligne
d'échappement et la résistance thermomécanique, telles
qu'elles ont été précédemment définies.

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L'invention se rapporte à un filtre catalytique pour le
traitement d'un gaz chargé en particules de suies et de
polluants en phase gazeuse, présentant un temps de light off
ou d'amorçage réduit, tout en maintenant une perte de charge
et une résistance thermomécanique le rendant apte à son
utilisation dans une ligne d'échappement. Plus précisément,
le filtre catalytique comprend une pluralité de blocs
monolithiques en nid d'abeille reliés entre eux par un ciment
de joint dont la conductivité thermique est supérieure à 0,3
W/m.K. Les blocs comprennent un ensemble de conduits ou
canaux adjacents d'axes parallèles entre eux séparés par des
parois poreuses, lesquels conduits étant obturés par des
bouchons à l'une ou l'autre de leurs extrémités pour
délimiter des conduits d'entrée s'ouvrant suivant une face
d'admission des gaz et des conduits de sortie s'ouvrant
suivant une face d'évacuation des gaz, de telle façon que le
gaz traverse les parois poreuses. Ledit filtre se caractérise
en ce qu'au moins les blocs monolithiques placés dans la
partie centrale du filtre, de préférence l'ensemble des blocs
monolithiques, présentent suivant une direction radiale une
portion périphérique dont la surface de filtration totale est
supérieure à la surface de filtration totale d'une portion
centrale desdits blocs. Bien évidemment, lesdites portions
périphérique et centrale, pour être comparables, présentent
une taille similaire, c'est-à-dire un volume identique, mais
se différentient par une surface de filtration des gaz
différente, à l'intérieur dudit même volume.
Au sens de la présente description, on entend par
surface de filtration totale d'une portion centrale ou
périphérique d'un bloc monolithe, la surface totale des
parois comprises dans l'élément de volume constituant ladite
portion centrale ou périphérique et permettant la filtration
des gaz entrants dans ledit bloc.

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Selon un mode préféré, lesdits éléments et le ciment de
joint sont à base d'un même matériau céramique,
préférentiellement à base de carbure de silicium SiC.
En général, l'épaisseur du joint entre les blocs est
comprise entre 0,1 mm et 6 mm, de préférence entre 0,1 et 3
mm.
Le ciment de joint présente typiquement une conductivité
thermique comprise entre 0,3 et 20 W/m.K, de préférence
entre 1 et 5 W/m.K.
Selon un mode de réalisation particulier du filtre
catalytique selon l'invention, la densité des canaux de la
portion périphérique des blocs est supérieure à la densité
des canaux de la portion centrale des blocs. De préférence
dans ce cas, l'épaisseur des parois des canaux de la portion
périphérique des blocs est inférieure à l'épaisseur des
parois des canaux de la portion centrale des blocs.
Selon un autre mode de réalisation particulier du filtre
catalytique selon l'invention, la surface d'ouverture des
canaux de la portion périphérique des blocs est supérieure à
la surface d'ouverture des canaux de la portion centrale des
blocs.
Par exemple, les canaux présents dans la portion
centrale des blocs présentent une section sensiblement carrée
et les canaux de la portion périphérique des blocs se
caractérisent par une forme en vague.
Typiquement, selon l'invention, le rapport de la surface
de filtration de la portion périphérique sur la surface de
filtration de la portion centrale est compris entre 1,1 et 5.
L'augmentation de surface de filtration du centre vers
la périphérie du bloc, dans les filtres catalytiques selon
l'invention, peut être obtenue soit par la présence d'au
moins deux zones distinctes avantageusement concentriques
dont les surfaces de filtration respectives sont différentes,

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soit par une augmentation graduelle de ladite surface sur
toute la section du bloc.
L'invention se rapporte également à la filière
d'extrusion conformée de manière à former, par extrusion
d'une matière céramique, un bloc monolithique pourvu de
canaux pour la fabrication d'un filtre catalytique tel que
précédemment décrit.
L'invention se rapporte en outre à une méthode de
fabrication d'un filtre catalytique comprenant une pluralité
de blocs monolithiques en nid d'abeille reliés entre eux par
un ciment de joint dont la conductivité thermique est
supérieure à 0,3 W/m.K, dans lequel on ajuste la géométrie
des canaux et/ou leur densité et/ou l'épaisseur des parois
des canaux, entre la partie centrale et la partie
périphérique, pour diminuer le temps d'amorçage de la
réaction de conversion des gaz.
L'invention sera mieux comprise à la lecture de la
description de différents modes de réalisations de
l'invention qui suivent, respectivement illustrés par les
figures 1 à 4.
La figure 1 schématise une vue de la face amont d'un
filtre assemblé selon l'art antérieur.
La figure 2 est une vue en coupe selon l'axe X-X' du
filtre de la figure 1, placé dans une enveloppe métallique.
La figure 3 représente en perspective un bloc
monolithique suivant la face amont d'introduction des gaz,
conformément à un premier mode de réalisation de l'invention.
La figure 4 représente en perspective un bloc
monolithique suivant la face amont d'introduction des gaz,
conformément à un deuxième mode de réalisation de
l'invention.

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La figure 5 est une illustration schématique du
dispositif utilisé pour mesurer les temps d'amorçage des
filtres catalytiques.
Les figures 1 et 2 décrivent un filtre assemblé 1 selon
l'art antérieur. De façon connue, le filtre est obtenu par
assemblage de blocs monolithiques 2. Les blocs monolithiques
2 sont eux-mêmes obtenus par extrusion d'une pâte meuble, par
exemple en carbure de silicium, pour former une structure
poreuse en nid d'abeille.
Sans que cela puisse être considéré comme restrictif, la
structure poreuse extrudée sous forme de blocs monolithiques
a sur les figures 1 à 4 la forme d'un parallélépipède
rectangle s'étendant selon un axe longitudinal entre deux
faces amont 3 et aval 4 sensiblement carrées sur lesquelles
débouchent une pluralité de canaux adjacents, rectilignes et
parallèles à l'axe longitudinal.
Les structures poreuses extrudées sont alternativement
bouchées sur leur face amont 3 ou sur leur face aval 4 par
des bouchons amont et aval 5, pour former respectivement des
canaux de sortie 6 et des canaux d'entrée 7.
Chaque canal 6 ou 7 définit ainsi un volume intérieur
délimité par des parois latérales 8, un bouchon d'obturation
disposé soit sur la face amont, soit sur la face aval et
une ouverture débouchant alternativement vers la face aval ou
la face amont, de telle façon que les canaux d'entrée et de
sortie sont en communication de fluide par les parois
latérales 8.
Les 16 blocs monolithes sont assemblés entre eux par
collage au moyen d'un ciment de joint 10 de nature céramique,
par exemple également à base de carbure de silicium, en une
structure de filtration ou filtre assemblé telle que
schématisé sur les figures 1 et 2. L'assemblage ainsi
constitué peut être ensuite usiné pour prendre, par exemple,

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une section ronde ou ovoïde, puis recouvert d'un ciment de
revêtement.
Il en résulte un filtre assemblé apte à être inséré dans
une ligne d'échappement 11, selon des techniques bien
connues.
En fonctionnement, le flux F des gaz d'échappement entre dans
le filtre 1 par les canaux d'entrée 7, puis traverse les
parois latérales filtrantes 8 de ces canaux pour rejoindre
les canaux de sortie 6. La propagation des gaz dans le filtre
est illustrée sur la figure 2 par des flèches 9.
La figure 3 illustre un premier mode de réalisation de
l'invention d'un bloc comprenant deux zones distinctes. Selon
ce mode, la densité de canaux, de section sensiblement
carrée, d'un bloc monolithe est variable entre la partie
centrale et la partie périphérique.
Le bloc monolithe 30 comprend classiquement une partie
centrale 31 caractérisée par une première densité de canaux
par unité de surface et une partie périphérique caractérisée
par une deuxième densité de canaux 32 par unité de surface
supérieure à celle de la partie centrale.
Typiquement, selon ce mode, la densité de canaux du
filtre est comprise entre 6 et 1800 cpsi (canaux par inch
carré, soit entre environ 1 et environ 280 canaux par cm2),
de préférence entre 90 et 400 cpsi (soit entre environ 14
et environ 62 canaux par cm2).
Par exemple, selon ce mode de réalisation, le rapport de
densité de cellules entre les deux zones, c'est-à-dire le
rapport de la densité de cellules en partie périphérique sur
la densité de cellules en partie centrale est compris entre
1,1 et 5.
La figure 4 illustre un autre mode de réalisation de
l'invention dans lequel la géométrie des canaux est variable
entre la partie centrale et la partie périphérique.

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Le bloc 40 comprend classiquement une partie centrale 41
dont les canaux présentent une section dont la forme est
sensiblement carrée et une partie périphérique 42 dont les
canaux d'entrée 43 présentent une section dont la forme est
conforme à l'enseignement de la demande WO 2005/016491. Selon
ce mode, les éléments de paroi dans la partie périphérique 42
se succèdent, en coupe transversale et en suivant un rang
horizontal ou vertical de canaux, pour définir une forme
sinusoïdale ou en vague (wavy en anglais), telle que
représentée sur la figure 4. Les éléments de paroi ondulent
d'une demi période de sinusoïde sur la largeur d'un canal.
Typiquement, selon ce mode, la densité de canaux des
parties centrale et périphérique est identique et est
comprise entre 6 et 1800 cpsi, de préférence entre 90 et 400
cpsi.
Selon ce mode, sur la face amont du bloc de la figure 4, le
rapport de la surface de la partie périphérique sur la
surface de partie centrale est compris entre 1,1 et 5.
L'invention sera mieux comprise à la lecture des
exemples qui suivent, donnés à titre purement illustratif.
Exemple 1 (selon l'art antérieur):
On a synthétisé des structures filtrantes comprenant un
assemblage de blocs monolithes en carbure de silicium liés
par un ciment joint tel qu'illustré par les figures 1 et 2,
selon les techniques décrites dans le brevet EP 1 142 619.
Plus précisément, seize éléments filtrants monolithiques de
section carrée sont d'abord extrudés, à partir d'un mélange
initial de poudres de carbure de silicium, d'un agent
porogène du type polyéthylène et d'un liant organique du type
méthylcellulose.
On ajoute au mélange initial de l'eau et on malaxe jusqu'à
obtenir une pâte homogène et dont la plasticité permet

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l'extrusion à travers une filière de structures monolithiques
en nid d'abeille dont les caractéristiques dimensionnelles
sont données dans le tableau 1 ci-après. La filière utilisée
est configurée de manière classique pour que tous les canaux
du bloc monolithe obtenu en sortie de filière soient
sensiblement de mêmes dimensions et forme.
On sèche ensuite les monolithes crus obtenus par micro-
onde pendant un temps suffisant pour amener la teneur en eau
non liée chimiquement à moins de 1 % en masse.
On bouche alternativement les canaux de chaque face du
monolithe selon des techniques bien connues, par exemple
décrites dans la demande WO 2004/065088.
Le bloc monolithe est ensuite cuit selon une montée en
température de 20 C/heure jusqu'à atteindre une température
de l'ordre de 2200 C qui est maintenue pendant 5 heures.
Les éléments issus d'un même mélange sont ensuite
assemblés entre eux par collage au moyen d'un ciment de
composition chimique suivante : 72% poids de SiC, 15% poids
d'A1203, 11% poids de Si02, le reste étant constitué par des
impuretés majoritairement de Fe203 et d'oxydes de métaux
alcalins et alcalino-terreux. L'épaisseur moyenne du joint
entre deux blocs voisins est de l'ordre de 2 mm. La
conductivité thermique du ciment de joint est de l'ordre de
2,1 W/m.K à la température ambiante et sa porosité ouverte
mesurée est d'environ 38%.
L'ensemble est ensuite usiné, afin de constituer des
filtres assemblés de forme cylindrique.
Les filtres ainsi constitués présentent une surface de
filtration uniforme selon une direction radiale de 0,84
mz/litre de bloc filtrant.
Selon les techniques classiques de dépôt du catalyseur
de conversion des gaz polluants, le filtre est ensuite
imprégné par une solution catalytique comprenant du platine,
puis séché et chauffé.

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L'analyse chimique montre une concentration en Pt totale de
40 g/ft3 (1 g/ft3 = 0, 035 kg/m3) , soit 3,46 grammes répartis
de façon homogène sur les différentes parties du filtre.
Exemple 2 (selon l'art antérieur):
La technique de synthèse décrite dans l'exemple 1 est
reprise à l'identique, mais la filière est cette fois
configurée pour l'obtention de bloc monolithes dont les
cellules présentent une structure wavy, conformément à
l'enseignement de la demande WO 2005/063462.
Les blocs monolithes obtenus sont tous identiques et se
caractérisent, selon les critères définis dans la demande WO
2005/016491, par un taux d'asymétrie de l'ondulation de 7%,
un rapport r du volume global des canaux d'entrée sur le
volume global des canaux de sortie égal à 1,72, une surface
de filtration de 0,91 mz/litre du bloc filtrant et un
diamètre hydraulique d'environ 1,83 mm.
Les filtres sont imprégnés par une solution catalytique
comprenant du platine selon la même technique que
précédemment et de manière à déposer la même masse de platine
repartie de façon homogène sur les différentes parties du
filtre.
Les principales caractéristiques des filtres obtenus après
assemblage de ces blocs sont reportées dans le tableau 1.
Exemple 3 (selon l'invention):
La technique de synthèse décrite dans l'exemple 1 est
également reprise à l'identique, mais la filière est cette
fois-ci adaptée de manière à réaliser des blocs monolithes
dont la densité radiale de cellules par unité de surface en
périphérie est supérieure à la densité de cellules dans la
partie centrale du bloc, tel que cela est illustré par la
figure 3.

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Les filtres sont imprégnés par une solution catalytique
comprenant du platine selon la même technique que
précédemment et de manière à déposer la même masse de platine
repartie de façon homogène sur les différentes parties du
filtre.
Les principales caractéristiques des filtres assemblés
obtenus selon cet exemple sont reportées dans le tableau 1.
Exemple 4 (selon l'invention):
La technique de synthèse décrite dans l'exemple 1 est
reprise à l'identique, mais la filière est cette fois-ci
adaptée de manière à réaliser des blocs monolithes dont la
géométrie des canaux est différente entre la partie centrale
et la partie périphérique, tel que cela est illustré par la
figure 4. La filière est configurée de telle manière que les
canaux présentent une géométrie carrée au centre et en
périphérie une géométrie wavy dont les paramètres
caractéristiques sont identiques à ceux décrits dans
l'exemple 2.
Les filtres sont imprégnés par une solution catalytique
comprenant du platine selon la même technique que
précédemment et de manière à déposer la même masse de platine
repartie de façon homogène sur les différentes parties du
filtre.
Les principales caractéristiques des filtres assemblés
obtenus selon cet exemple sont reportées dans le tableau 1.

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Exemple 1 2 3 4
Géométrie
des canaux carré wavy carré carré / wavy
180 cpsi de
centre du forme
filtre
180 cpsi (31% au centre du
de la surface filtre
180 cpsi totale) carré (31% de
Densité de la surface
canaux (soit 27,9 180 cpsi périphérie du totale)
canaux /cm2) filtre
350 cpsi (69% en périphérie
de la surface du filtre :
totale) (54,25 wavy (69% de
canaux /cm2) la surface
totale)
centre du
filtre
Épaisseur 380 pm 380 }~m p 380 pm
parois périphérie du
filtre
254 pm
centre du centre du
filtre : filtre
Périodicité 1,89 mm 1,89 mm 1,89 mm 1,89 mm
périphérie du périphérie du
filtre : filtre
1,35 mm 1,89 mm
Nombre
d'éléments 16 16 16 16
assemblés
Forme du
filtre cylindrique cylindrique cylindrique cylindrique
assemblé
Longueur 15,2 cm 15,2 cm 15,2 cm 15,2 cm
Volume 2,47 litres 2,47 litres 2,47 litres 2,47 litres
Tableau 1
Les échantillons des exemples 1 à 4 ainsi obtenus ont
été évalués selon trois tests différents :

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A- Mesure du temps de light off
Une illustration schématique du dispositif sur banc
moteur utilisé pour mesurer les temps d'amorçage des filtres
catalytiques est donnée sur la figure 5.
Le dispositif comprend un bloc moteur 2.0 L diesel 50 à
injection directe alimenté par un réservoir de gasoil 51. Les
gaz d'échappement en sortie des cylindres sont réunis dans un
collecteur 52 et entraînés dans deux lignes d'échappement 54,
55 montées en parallèle. L'évacuation des gaz par
l'intermédiaire de l'une ou l'autre des lignes est gérée au
moyen d'une vanne commandée 56. La ligne d'échappement 55
comprend le filtre catalytique 57 à analyser. La distance Dl
entre la face avant du filtre et l'extrémité du collecteur
est de l'ordre de 80 cm. Des vannes papillons 58, 59, placées
en sortie des lignes 54, 55, permettent de gérer les pertes
de charge respectives des deux lignes. Le dispositif comprend
également différents capteurs permettant de mesurer la
température (53 et 60), la pression (61) ainsi que la
concentration des polluants HC et C0 (62) en amont et en aval
du filtre.
Un test de mesure du temps d'amorçage des filtres par le
dispositif tel qu'il vient d'être décrit a été effectué sur
les filtres des exemples 1 à 4 selon la procédure suivante :
Le moteur est d'abord stabilisé à un point de fonctionnement
caractérisé par un régime moteur de 2200tr/min suivant un
écart maximum d'environ 2% et un couple de 50 Nm, avec un
écart maximal de 2%. La ligne 55 est fermée par la vanne 56,
les gaz d'échappements passant intégralement dans la ligne
54. La vanne papillon 58, placée en sortie de la ligne 54,
est entrouverte selon un angle permettant de maintenir les
conditions suivantes .
- une variation de température, mesurée par le capteur 53, de
6 C.

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- un écart de pression mesurée par les capteurs 61a et 61b de
60 1, 8 mbars (1 bar = 105 Pa),
- une variation du débit gazeux de 150 4,5 Kg/h, mesurée
par un débitmètre en amont du collecteur d'admission.
Il est ensuite procédé de la même manière sur la ligne 55, la
ligne 54 étant fermée par la vanne 56 et les gaz
d'échappements passant intégralement dans la ligne 55.
La vanne papillon 59 placée en sortie de la ligne 55 est
entrouverte selon un angle permettant de maintenir les mêmes
conditions que précédemment décrites :
- variation et écart de Température de part et d'autre du
filtre 6 C, mesurée par les capteurs 60,
- écart de pression mesurée par les capteurs 61a et 61c de 60
1,8 mbar,
- variation du débit gazeux : de 150 4,5 Kg/h, mesurée
par un débitmètre en amont du collecteur d'admission.
Après la stabilisation ainsi obtenue des paramètres moteurs,
la vanne 56 est commandée de telle manière que la ligne 55
soit obturée et la ligne 54 ouverte au passage de l'ensemble
des gaz d'échappement issu du bloc moteur 51 pendant au moins
15 minutes.
La vanne 56 est ensuite commandée de telle manière que la
ligne 54 soit obturée et la ligne 55 ouverte au passage de
l'ensemble des gaz d'échappement issu du bloc moteur 51.
On considère comme temps initial To de la période d'amorçage
du catalyseur, le temps correspondant au basculement de ligne
et l'entrée des gaz dans la ligne 55. La courbe d'évolution
de la conversion des polluants HC et CO est suivie par
l'intermédiaire des capteurs 62. Un capteur est placé en
amont du filtre pour mesurer la concentration des polluants
en entrée du filtre. Quatre autres capteurs, dont les
positions sont indiquées sur la figure 1 par les lettres A à
D, sont disposés en aval du filtre, dans le sens de
propagation des gaz. Le temps d'amorçage ou de light off des

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catalyseurs, correspondant au temps nécessaire à la
conversion de 50% du volume des gaz, a été ainsi déterminé
pour chacun des filtres. Les résultats obtenus pour les
filtres des exemples 1 à 4, directement comparables, ont été
reportés dans le tableau 2.
B- Mesure de la perte de charge
Par perte de charge, on entend au sens de la présente
invention la pression différentielle existant entre l'amont
et l'aval du filtre. La perte de charge a été mesurée selon
les techniques de l'art, pour un débit d'air de 300 m3/h dans
un courant d'air ambiant. Les résultats obtenus pour les
filtres des exemples 1 à 4 sont reportés dans le tableau 2.
C- Mesure de la résistance thermomécanique :
Les filtres sont montés sur une ligne d'échappement d'un
moteur 2.0 L diesel à injection directe mis en marche à
pleine puissance (4000 tr/minutes) pendant 30 minutes puis
démontés et pesés afin de déterminer leur masse initiale. Les
filtres sont ensuite remontés sur banc moteur avec un régime
à 3000 tr/min et un couple de 50 Nm pendant des durées
différentes afin d'obtenir une charges en suies de 5 g/litre
(en volume du filtre).
Les filtres ainsi chargés sont remontés sur la ligne
pour subir une régénération sévère ainsi définie : après une
stabilisation à un régime moteur de 1700 tours/minute pour un
couple de 95 Nm pendant 2 minutes, une post-injection est
réalisée avec 70 de phasage pour un débit de post injection
de 18mm3/coup. Une fois la combustion des suies initiée, plus
précisément lorsque la perte de charge diminue pendant au
moins 4 secondes, le régime du moteur est abaissé à 1050
tours/minute pour un couple de 40 Nm pendant 5 minutes afin
d'accélérer la combustion des suies. Le filtre est ensuite

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soumis à un régime moteur de 4000 tours/minute pendant 30
minutes afin d'éliminer les suies restantes.
Les filtres régénérés sont inspectés après découpe pour
révéler la présence éventuelle de fissures visibles à l'oeil
nu. Le filtre est jugé valide (c'est-à-dire qu'il présente
une résistance thermomécanique acceptable pour une
utilisation comme filtre à particules) si aucune fissure
n'est visible après ce test.
Les principales données d'analyse et d'évaluation des
filtres obtenus selon les exemples 1 à 4 sont reportées dans
le tableau 2.

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Filtre obtenu selon exemple 1 exemple 2 exemple 3 exemple 4
Temps (sec.) light
off mesuré en B :
bloc centre du 68 54 68 68
filtre,
centre du bloc
Temps (s) light off
mesuré en A :
bloc centre du 95 74 76 74
filtre,
périphérie du bloc
écart du temps (s) de
light-off 27 20 8 6
centre/périphérie du
bloc centre
Temps light off (s)
mesuré en D
bloc périphérie du 78 65 78 78
filtre,
centre du bloc
Temps (s) light off
mesuré en C :
bloc périphérie du 112 86 87 85
filtre,
périphérie du bloc
écart du temps (s) de
light-off 34 21 9 7
centre/périphérie
du bloc périphérique
Temps (s) de light-
off global du filtre 95 77 83 82
assemblé
Perte de charge 13 19 15 16
(mbar) à 300 m3/h
Résultats aucune aucune aucune aucune
tests fissure fissure fissure fissure
thermomécaniques observée observée observée observée
Tableau 2

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Tous les filtres présentent une tenue thermomécanique
acceptable.
La comparaison des différents résultats reportés dans le
tableau 2 indique que les temps de light off mesurés pour les
filtres catalytiques assemblés selon l'invention sont
sensiblement homogènes dans toutes les parties du filtre. En
particulier, l'écart entre le temps d'amorçage mesuré entre
la périphérie d'un bloc et celui mesuré dans sa partie
centrale est inférieur à 10 secondes, quelque soit la
position du bloc dans le filtre assemblé, ce qui n'avait pas
encore été observé jusqu'ici.
Cette propriété inédite se traduit par un temps d'amorçage
global du filtre selon l'invention très sensiblement diminué,
la perte de charge engendrée par une telle disposition
n'étant par ailleurs pas sensiblement détériorée.
Les essais menés par le demandeur ont montré que le
temps d'amorçage d'un filtre catalytique assemblé, mesuré
comme la période nécessaire au filtre froid pour atteindre
une température permettant une conversion acceptable des
espèces gazeuses polluantes, est fonction des pertes
calorifiques se produisant au niveau du ciment de joint
utilisé pour l'assemblage des blocs monolithiques filtrants.
Les exemples qui précèdent montrent que, dans le cas où le
ciment présente une conductivité thermique supérieure à 0,3
W/m.K à la température ambiante, l'augmentation de la surface
de filtration accessible aux gaz pollués en périphérie des
blocs permet selon l'invention d'homogénéiser le temps
d'amorçage au sein des éléments monolithiques et de diminuer
alors de façon très sensible le temps d'amorçage global du
filtre.
Bien entendu l'invention ne se limite pas aux modes de
réalisation qui précédent et d'autre modes sont possibles. En
particulier, l'augmentation de la surface de filtration du

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centre des blocs vers la périphérie des blocs peut selon
l'invention être modulée selon toute technique connue de
l'homme du métier. Par exemple, cette augmentation peut être
graduelle du centre vers la périphérie, en agissant
graduellement sur au moins un des paramètres compris dans le
groupe constitué par la géométrie des canaux, la densité
radiale de canaux ou l'épaisseur des parois des canaux. En
particulier toute adaptation en combinaison de deux ou même
de ces trois paramètres, permettant d'obtenir une meilleure
homogénéité du temps d'amorçage au sein d'un bloc monolithe,
est comprise dans le cadre de la présente invention.

Representative Drawing
A single figure which represents the drawing illustrating the invention.
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Application Not Reinstated by Deadline 2014-01-31
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Letter Sent 2011-12-15
Request for Examination Received 2011-12-06
Request for Examination Requirements Determined Compliant 2011-12-06
All Requirements for Examination Determined Compliant 2011-12-06
Inactive: Cover page published 2008-11-20
Inactive: Office letter 2008-11-18
Letter Sent 2008-11-18
Letter Sent 2008-11-18
Inactive: Notice - National entry - No RFE 2008-11-18
Inactive: First IPC assigned 2008-11-11
Application Received - PCT 2008-11-10
National Entry Requirements Determined Compliant 2008-07-30
Application Published (Open to Public Inspection) 2007-08-09

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Abandonment Date Reason Reinstatement Date
2013-01-31

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The last payment was received on 2012-01-06

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  • the reinstatement fee;
  • the late payment fee; or
  • additional fee to reverse deemed expiry.

Patent fees are adjusted on the 1st of January every year. The amounts above are the current amounts if received by December 31 of the current year.
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Registration of a document 2008-07-30
MF (application, 2nd anniv.) - standard 02 2009-02-02 2008-12-12
MF (application, 3rd anniv.) - standard 03 2010-02-01 2009-12-14
MF (application, 4th anniv.) - standard 04 2011-01-31 2010-12-14
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MF (application, 5th anniv.) - standard 05 2012-01-31 2012-01-06
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Claims 2008-07-29 3 95
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PCT 2008-07-29 2 73
Correspondence 2008-11-17 1 24
Fees 2008-12-11 1 48