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PROCEDE POUR UNE PRODUCTION D'HYDROGENE A PARTIR DE
BIOGAZ
La présente invention concerne un procédé de production d'hydrogène par
reformage à la vapeur à partir de biogaz.
Elle se rapporte plus particulièrement à un procédé de production d'hydrogène
comprenant au moins une étape de mise à disposition de biogaz brut, une étape
de
purification d'une partie du biogaz brut pour produire du bio méthane , une
étape de
reformage à la vapeur du bio méthane issu de la purification pour produire un
gaz de
synthèse, ainsi que des étapes ultérieures de traitements du gaz de synthèse
obtenu pour
produire de l'hydrogène, parmi lesquelles au moins des étapes de shift et PSA.
Les unités de production d'hydrogène mettant en oeuvre une production de gaz
de synthèse par reformage de gaz naturel à la vapeur ont besoin pour la mise
en oeuvre
de l'étape de génération de gaz de synthèse (aussi appelé syngas) de faire
fonctionner
les réacteurs de reformage à des températures de l'ordre de 800 à 900 C. Lors
de la
phase de démarrage du reformage à la vapeur, il est nécessaire de procéder à
un
chauffage initial qui va assurer la mise en température du four de reformage,
puis
permettre le démarrage du reformage. Ce chauffage initial s'obtient
normalement en
brulant du gaz naturel dans un bruleur associé au four. Pour éviter
d'endommager le
four, sa mise en température doit être progressive, elle se fait donc sur une
longue durée
de temps ; ce combustible initial est aussi appelé combustible primaire. Une
fois le
fonctionnement de l'installation stabilisé, une grande partie de la chaleur
nécessaire
pour assurer le maintien en température du four et pour fournir l'apport de
chaleur
nécessaire à la réaction de reformage du méthane - réaction endothermique
prépondérante lors du reformage - est obtenue en brulant le gaz résiduaire de
l'unité de
purification d'hydrogène par PSA - unité qui située en aval du reformage
sépare
l'hydrogène contenu dans le gaz de synthèse ; ce combustible additionnel est
appelé
combustible secondaire ¨ le résiduaire de PSA (seul ou avec d'autres gaz
résiduaires de
procédé), quoiqu'appelé combustible secondaire, peut fournir jusqu'à 90% des
besoins
du reformage en combustible en fonctionnement normal. Le complément ou talon
de
chaleur est apporté par le combustible primaire, c'est-à dire le gaz naturel
dans le cas
d'une installation alimentée en gaz naturel.
Sur des sites où on ne dispose pas de gaz naturel - faute de réseau de
distribution
notamment - mais où on peut disposer de biogaz, on lui substitue quand cela
est
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possible du bio méthane, qui est un biogaz épuré de sorte à pouvoir être
substitué au
gaz naturel ; il est débarrassé essentiellement de CO2, qui présent à une
teneur de
plusieurs dizaines de % est le deuxième constituant le plus important dans le
biogaz.
Les termes employés dans le texte pour définir le biogaz à ses différents
degrés
de pureté - qu'il s'agisse des termes biogaz ou bio méthane - sont
utilisés dans le
contexte de l'invention en leur attribuant la signification qu'ils ont
normalement dans la
technique, et tels qu'ils sont compris par l'homme du métier, l'homme du
métier étant
une personne oeuvrant dans la filière des bioénergies, et particulièrement
dans la
purification et l'utilisation du biogaz. Ainsi, les termes les termes biogaz
et bio méthane
sont à comprendre comme indiqués ci-après.
Le biogaz est un gaz produit par la fermentation de matières organiques
animales ou végétales en l'absence d'oxygène (fermentation anaérobique). Un
biogaz
comprend typiquement de 45% à 70% en volume de méthane (CH4), de 30% à 50% en
volume de dioxyde de carbone (CO2), il peut aussi contenir de l'azote (N2)
ainsi que des
traces d'autres composants de type sulfure, siloxane, COV (composé organique
volatil)
notamment. Il peut être collecté dans les centres d'enfouissement de déchets
ou être
obtenu via une unité de méthanisation.
Le bio méthane est un biogaz ayant subi une purification poussée lui assurant
une composition comparable à celle du gaz naturel, permettant ainsi de
l'utiliser à la
place du gaz naturel, il est aussi identifié en tant que gaz naturel de
substitution. En
d'autres termes, le bio méthane (bio méthane) est un biogaz purifié de sorte à
respecter
les spécifications du gaz naturel auquel il va être substitué. Pour être
distribué par
réseau en substitution du gaz naturel, le bio méthane doit en respecter les
spécifications.
Il s'agit alors essentiellement d'avoir un pouvoir calorifique suffisant pour
être au
moins équivalent au gaz naturel commercialisable auquel il est substituable.
Les normes
varient selon les réseaux de distribution, aussi les spécifications imposées
au bio
méthane peuvent elles aussi varier en fonction du gaz naturel distribué auquel
il peut
être substitué. A titre d'exemple, les réseaux de distribution en France
distribuent deux
qualités de gaz, un gaz dit à bas pouvoir calorifique , dont le pouvoir
calorifique
supérieur (PCS) doit être au moins égal à 9,5 kWh/Nm3, et un gaz à haut
pouvoir
calorifique, dont le PCS est au moins égal à 10,7 kWh/Nm3.
L'épuration du biogaz en bio méthane consiste ainsi essentiellement à éliminer
le CO2, afin d'augmenter la teneur en méthane, mais elle doit s'accompagner de
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l'élimination des éléments nuisibles présents dans le biogaz, parmi lesquels
au moins les
composés soufrés, mais aussi les siloxanes ainsi que les COVs.
Utilisé en tant que gaz naturel de substitution dans les réseaux de
distribution, le
bio méthane peut aussi être utilisé en substitution du gaz naturel, pour
produire de
l'hydrogène.
Lorsque le bio méthane est utilisé en substitution du gaz naturel pour
produire de
l'hydrogène, il est logiquement utilisé aussi pour couvrir les besoins de
chaleur
habituellement couverts par le gaz naturel dans les installations traitant du
gaz naturel
(mise en température du reformeur et talon de chaleur notamment).
Ainsi que déjà rappelé, l'épuration du biogaz en bio méthane consiste à
éliminer
les éléments gênants comme les composés soufrés et les siloxanes et/ou les
COVs, mais
surtout le CO2 présent en quantité importante dans le biogaz, afin d'augmenter
la
concentration en méthane, le coût de cette épuration est donc élevé (40-70
e/MWh).
Aussi, dans le cas d'une installation de reformage de méthane à la vapeur
fonctionnant
au bio méthane, l'utilisation du gaz d'alimentation du reformeur en tant que
combustible primaire (c'est-à-dire combustible lors de la phase de démarrage,
combustible pour pallier au défaut de gaz résiduaire et en tant que talon
durant le
reformage) est économiquement pénalisant.
Il est donc souhaitable, afin de limiter le coût de production d'hydrogène par
reformage de bio méthane, de substituer au bio méthane un combustible d'un
coût
moins élevé, en terme d'OPEX et/ ou de CAPEX que le gaz de procédé, mais qui
soit
disponible sur le site de l'installation de reformage au même titre que le gaz
de
procédé.
La présente invention a notamment pour but de répondre à ce besoin de
fourniture d'un combustible présentant un coût plus bas que le gaz de
reformage, tout en
présentant les mêmes facilités de mise à disposition.
L'invention propose pour cela d'utiliser pour les besoins en combustible
primaire non pas du bio méthane mais du biogaz. Présentant une pureté pouvant
être
très inférieure à celle du bio méthane utilisé pour le reformage, son coût
sera donc très
inférieur. Il pourra s'agir de biogaz brut - c'est-à-dire non purifié dont le
coût (<10
e/MWh) est très inférieur (6 à 10 fois moins cher). Il pourra s'agir aussi ¨
selon le cas -
de biogaz partiellement purifié (on parle aussi dans ce cas de pré-
purification, ou
prétraitement ou traitement primaire...).
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Il pourra être nécessaire dans le contexte de l'invention de différencier des
degrés de purification du biogaz avant d'atteindre la pureté du bio méthane,
c'est
pourquoi, le biogaz tel qu'il provient de la fermentation anaérobique (= en
l'absence
d'oxygène) sera - quand le contexte le justifie ¨ identifié comme biogaz brut.
Selon un objet de l'invention, il est proposé un procédé de production
d'hydrogène à partir de biogaz comprenant au moins les étapes suivantes :
- une étape (a) de mise à disposition de biogaz brut contenant de 45% à 70%
de CH4, de
30% à 50% de CO2, ainsi que des composés de type sulfure, siloxane et/ ou COV
- une étape (b) de purification d'une première partie du biogaz pour
produire du bio
méthane comprenant :
= une étape (h) de pré-purification destinée à éliminer au moins des
composés de
type sulfure et de préférence les siloxanes et les COVs,
= une étape (bl) d'élimination de CO2 de sorte à produire du bio méthane
contenant moins de 8% de CO2, préférentiellement moins de 5%. de CO2, plus
préférentiellement moins de 2,5% de CO2
- une étape (c) de reformage à la vapeur du bio méthane issu de l'étape (b)
pour
l'obtention d'un gaz de synthèse contenant au moins de l'hydrogène, du
monoxyde de
carbone, ainsi que du dioxyde de carbone, du méthane, de la vapeur d'eau ainsi
que des
impuretés,
- une étape (d) de réaction de shift pour oxyder la majeure partie du monoxyde
de
carbone en dioxyde de carbone en présence d'eau avec production correspondante
d'hydrogène,
- une étape (e) de séparation de constituants du gaz de synthèse sec dans
une unité
d'adsorption par modulation de pression (ou PSA H2) permettant l'obtention
d'un flux
riche en hydrogène et d'un flux de gaz résiduaire de PSA,
- une étape (f) de recyclage de tout ou partie du résiduaire de PSA pour
alimenter les
brûleurs du four de reformage à la vapeur de l'étape (c) en combustible
secondaire,
- une étape (g) d'alimentation des brûleurs du four de reformage en
combustible
primaire fourni à partir de la deuxième partie du biogaz brut de l'étape (a).
Le biogaz alimentant les brûleurs contient une proportion importante de CO2,
cependant, s'agissant de dioxyde de carbone d'origine renouvelable et non
fossile, il est
donc considéré comme ayant un impact environnemental neutre.
Le procédé comprend, en aval de la génération de gaz de synthèse (ou syngas),
des étapes qui ne sont spécifiées ici dont des étapes de refroidissement du
gaz de
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synthèse issu du reformage avec récupération de la chaleur disponible,
refroidissement
de gaz de synthèse shifté, avec séparation de l'eau condensée contenue dans le
syngas,
séchage additionnel éventuel, ainsi que d'autres étapes connues en soit.
La solution proposée par l'invention d'utilisation de biogaz (brut ou
partiellement purifié) pour les besoins thermiques du reformeur, économise une
part des
coûts de production de l'hydrogène ainsi produit dit renouvelable (car
provenant du
reformage de gaz issus du biogaz). L'utilisation de biogaz en tant que
combustible peut
permettre d'économiser jusqu'à 10% sur l'OPEX.
Un deuxième avantage de cette utilisation est qu'elle permet de diminuer la
taille
de l'unité de purification de biogaz pour produire le bio méthane. En effet,
limiter
l'utilisation du bio méthane aux réactions produisant l'hydrogène, c'est
essentiellement
ne pas éliminer le dioxyde de carbone dans le biogaz destiné à la combustion.
Compte
tenu des teneurs élevées en CO2 dans le biogaz, cela permet de diminuer
considérablement la taille de l'unité de purification produisant le bio
méthane.
Rappelons en effet que l'installation doit être dimensionnée pour être capable
de fournir
suffisamment de combustible primaire pour faire face à l'ensemble des besoins
de
chauffage du reformeur en phase de démarrage, mais aussi en cas de défaillance
dans la
fourniture de combustible secondaire (résiduaire de PSA en général). Ceci
permet un
gain pouvant atteindre 30% sur le CAPEX de la purification.
Selon le cas, le procédé selon l'invention peut présenter une ou plusieurs des
caractéristiques suivantes :
- le biogaz alimentant les brûleurs selon l'étape (g) peut être du biogaz brut
; en effet,
moyennant l'utilisation de brûleurs adaptés, et moyennant un traitement adapté
des gaz
de combustion préalablement à leur envoi vers l'atmosphère, il est possible
d'utiliser un
biogaz brut en tant que combustible, sans traitement préalable ;
- de préférence, la deuxième partie du biogaz brut destinée à fournir le
combustible
primaire alimentant l'étape (g) subit préalablement à ladite étape (g) une
étape (go) de
purification partielle de sorte à produire un biogaz débarrassé des sulfures,
et de
préférence des siloxanes et des COVs.
- l'étape (go) de purification partielle de la deuxième partie du biogaz et
l'étape (h) de
pré-purification de la première partie du biogaz peuvent avantageusement être
une étape
commune au traitement de la totalité du biogaz brut de l'étape (a), le biogaz
résultant
étant ensuite séparé en deux parties, la première partie de biogaz alimentant
l'étape (b1)
et la seconde partie du biogaz, apte à être envoyée aux brûleurs, alimente
l'étape (g).
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L'étape de purification partielle (pré-purification) comprenant une étape
d'élimination du sulfure d'hydrogène présent dans le biogaz, cette élimination
du
sulfure d'hydrogène peut être réalisée par adsorption avec une charge perdue
d'adsorbants à remplacer périodiquement (charbons actifs), ou par toute autre
méthode
connue de l'homme du métier.
En fonction de la méthode utilisée pour la réalisation de l'étape (b1)
d'élimination du dioxyde de carbone, cette étape de pré-purification (ou
purification
partielle) inclura - suivant les cas- une élimination des siloxanes, et/ ou
des composés
organiques volatils (COV) qui peut être réalisée par exemple par adsorption à
température modulée (TSA)
L'élimination de CO2 lors de la purification de la charge à reformer pour
produire le bio méthane peut être réalisée par différentes méthodes, ; elle
est
préférentiellement réalisée par perméation sélective.
Selon un autre aspect de l'invention, celle-ci concerne une installation pour
la
production d'hydrogène à partir de biogaz comprenant au moins au moins :
- une source de biogaz brut
- des moyens de pré purification et d'élimination de CO2 d'une première
partie du
biogaz pour produire du bio méthane,
- un module de reformage,
- un module de shift,
- un module PSA pour une production d'hydrogène,
- des moyens de recyclage du résiduaire de PSA ainsi que d'alimentation des
brûleurs
du module de reformage en combustible secondaire,
- des moyens d'alimentation des brûleurs du module de reformage en
combustible
primaire fourni à partir de la deuxième partie du biogaz brut de l'étape (a).
Les installations ci-après sont des variantes de l'installation ci-dessus,
pour la
mise en oeuvre des procédés préférés.
Selon une première variante, l'installation comprend des moyens d'alimentation
des brûleurs du module de reformage en biogaz brut provenant de la deuxième
partie du
biogaz brut de l'étape (a).
Selon une autre variante de l'installation, celle-ci comprend des moyens
d'élimination au moins des composés sulfures et/ou siloxanes et/ou COV pour
produire
un combustible apte à alimenter les brûleurs du four de reformage.
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Selon une troisième variante, l'installation comprend des moyens de
purification
partielle aptes à la mise en oeuvre d'une étape commune de traitement de la
totalité du
biogaz brut de l'étape (a), des moyens de séparation du biogaz résultant en
deux parties,
des moyens d'alimentation de l'étape(bi) en la première partie du biogaz et
des moyens
d'alimentation de l'étape (g) en la seconde partie du biogaz.
D'autres caractéristiques et avantages de la présente invention apparaitront à
la
lecture de la description ci-après d'exemples de mise en oeuvre non
limitatifs,
descriptions faites en référence aux figures annexées dans lesquelles :
- la Figure 1 présente une vue schématique d'un procédé de production
d'hydrogène à
partir de biogaz, intégrant un reformeur à la vapeur avec une unité de
purification de
biogaz selon l'art antérieur.
- La Figure 2 est une vue schématique d'un procédé de production
d'hydrogène à
partir de biogaz, intégrant un reformeur à la vapeur avec une unité de
purification de
biogaz, utilisant- en application de l'invention - du biogaz brut en tant que
combustible,
en remplacement de gaz de charge du reformeur.
- La Figure 3 est une vue schématique d'une variante du procédé de
production
d'hydrogène à partir de biogaz, intégrant un reformeur à la vapeur avec une
unité de
purification de biogaz selon l'invention, utilisant du biogaz pré purifié en
tant que
combustible, en remplacement de gaz de charge du gaz de charge du reformeur.
Selon la Figure 1 - schéma illustrant l'art antérieur - le biogaz brut 1
contenant
45% à 70% de CH4, de 30% à 50% de CO2, de l'azote (N2), ainsi que des
sulfures, des
traces de siloxanes, COV et autres composants, est purifié en deux étapes :
lors d'une
première étape de pré-purification 2, les composés dérivés du soufre, les
siloxanes et les
COV sont éliminés pour fournir le biogaz pré-purifié 3, le biogaz pré-purifié
subit
ensuite une étape 4 d'élimination de CO2 utilisant une technique membranaire
destinée
à le débarrasser de son CO2 de sorte à produire du bio méthane 5.
Le bio méthane 5 est alors utilisé pour la production d'hydrogène selon un
procédé classique dont les étapes principales sont rappelées ci-après :
reformage à la
vapeur dans un reformeur 6 pour produire un syngas 7, lequel réagit ensuite
avec de la
vapeur d'eau, en présence de catalyseur approprié, en 8, pour produire un
syngas shifté
9 dont les composants essentiels sont H2 et CO2, puis le syngas shifté 9 est
purifié via
un PSA 10 pour fournir de l'hydrogène 11 et un résiduaire gazeux 12. Ce
résiduaire de
PSA 12 est utilisé en tant que combustible secondaire dans le reformeur.
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Une fraction 13 du bio méthane 5 est prélevée pour être utilisée en tant que
combustible primaire pour le chauffage du reformeur.
Bien entendu, la production d'hydrogène relève d'un procédé beaucoup plus
complexe que celui de la Figure 1, mais, comme déjà indiqué dans la
description, il faut
considérer que le déroulement du procédé, à partir du point d'entrée de la
charge dans le
reformeur est assimilable à celui d'une production d'hydrogène à partir d'une
alimentation en gaz naturel classique.
Il convient de noter que les étapes de pre-purification et d'élimination de
CO2 ne
sont pas détaillées ; plus ou moins complexes selon les cas, elles produisent
des flux
non représentés, qui peuvent être utilisés de façon connue, être par exemple
recyclés ou
utilisés pour des étapes de régénération diverses dans le procédé.
Pour une installation fonctionnant au gaz naturel, et produisant 268 Nm3/h
d'hydrogène, en marche normale, environ 500kW thermique (PCI) sont utilisés
pour
maintenir le four en température et fournir la chaleur de réaction de
reformage. Sur ces
500 kW, 150kW proviennent du gaz naturel et 350kW provenant de la
recirculation du
gaz résiduaire du PSA.
En cas d'arrêt de la boucle de recirculation du gaz résiduaire du PSA
(dysfonctionnement du PSA, défaut sur la boucle, etc..), l'installation doit
avoir la
capacité de fonctionner au débit nominal uniquement en utilisant du gaz
naturel pour
fournir la chaleur de réaction, soit 500kW. En effet, lorsque le four démarre
ou que le
PSA s'arrête de fonctionner, toute la charge thermique de 500kW nécessaire
pour
produire 268Nm3/h d'hydrogène doit pouvoir provenir du combustible primaire.
Dans le cas d'un système classique utilisant du biogaz qui fonctionne selon le
mode de fonctionnement classique de la Figure 1, le système intègre donc la
purification du biogaz en bio méthane (gaz naturel de substitution) et le
reformage du
bio méthane, cela implique de dimensionner l'installation de purification en
amont du
reformeur pour pouvoir traiter le débit de méthane combustible correspondant à
la
pleine charge thermique du reformeur (500 kW, soit 50 Nm3/h de CH4) en plus du
méthane strictement nécessaire à la réaction de reformage pour produire
l'hydrogène
(100Nm3/h). Par conséquent, dans la configuration classique illustrée par la
Figure 1,
cela implique de sur-dimensionner l'installation de purification du biogaz (en
bio
méthane) d'un facteur 1.5 pour pouvoir produire suffisamment de bio méthane
pour
suppléer au manque de combustible secondaire dans le cas d'arrêt subi du PSA à
pleine
charge ou lors d'un démarrage. De plus, l'installation doit pouvoir réagir de
manière
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instantanée à la demande d'un débit de combustible primaire correspondant, ce
qui
potentiellement complique le système de contrôle/ commande par rapport à une
installation fonctionnant au gaz naturel.
La Figure 2 représente un procédé de production d'hydrogène à partir de biogaz
selon l'invention, intégrant un reformeur à la vapeur avec une unité de
purification de
biogaz, utilisant du biogaz brut en tant que combustible. L'ensemble des flux
ainsi que
les éléments de l'installation communs aux différentes figures portent les
mêmes
références. Le procédé de la Figure 2 se différencie de celui de la Figure 1,
c'est-à-dire
de l'art antérieur en ce que la totalité du flux 5 de biogaz purifié est
utilisé pour produire
l'hydrogène, et en ce qu'un flux 14 de biogaz brut est prélevé au niveau de la
source
pour être utilisé en tant que combustible primaire pour le chauffage du
reformeur. Ce
procédé s'applique dans le cas où le reformeur est apte à recevoir un
combustible
contenant des composés de type sulfures, siloxane et COV ; c'est-à-dire qu'il
dispose au
moins de brûleurs adaptés et est équipé pour traiter les fumées.
Une deuxième variante de l'invention est représentée sur la Figure 3, selon
laquelle la totalité du flux 1 de biogaz brut est pré-purifié en 2, de sorte à
éliminer les
composants nuisibles (sulfures et/ou, siloxanes et/ou, COV) et un flux 15 du
biogaz
partiellement purifié, est prélevé sur le flux 3, formant ainsi la deuxième
partie du
biogaz, qui est destinée à être utilisée en tant que combustible primaire pour
le
chauffage du reformeur.
La première partie du biogaz pré-purifiée est ensuite traitée par membranes
(procédé MEDAL en particulier) pour être débarrassée du CO2 contenu, de sorte
à
fournir du bio méthane.
Dans le cas du procédé selon l'invention, que ce soit selon la Figure 2 ou la
Figure3, le talon de chaleur nécessaire à la réaction - fourni de façon connue
par du gaz
naturel - pour produire 268Nm3/h (correspondant à une puissance 150kW en PCI) -
est
alors fourni par du biogaz brut selon le procédé de la Figure 2, ou par du
biogaz pré-
purifié et donc débarrassé des composants soufrés ou siloxanes ou COV selon la
Figure
3. Avec un coût du bio-méthane de 50 e/MWh tandis que celui du biogaz est
inférieur à
10 e/MWh, et en fonctionnement normal, le coût opératoire du système de
purification
global est diminué de 10%.
De plus, comme expliqué précédemment, utiliser du biogaz qui n'a pas été
débarrassé de son CO2 brut pour fournir la chaleur au four dans le cas d'une
marche
dégradée (arrêt du PSA ou démarrage de l'installation) permet de réduire d'un
facteur
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30% le cout de l'installation de prétraitement du biogaz, le bio méthane
produit servant
exclusivement à la réaction de production de l'hydrogène.
Bien entendu, l'invention ne se limite pas aux modes de purification cités ci-
dessus, on pourra envisager d'autres techniques de pré-purification et de
purification,
ainsi que de régénération, de traitement et recyclages liés à celles-ci,
connus en soit
mais non décrits ici.
Parmi les avantages du procédé de l'invention, on peut citer :
- la rationalisation, dans le cadre du procédé, des traitements permettant
la
purification du biogaz en fonction de la spécificité de ses utilisations, dans
le sens
d'une meilleure efficacité technico-économique ;
- l'optimisation de la valorisation d'une énergie durable grace à une
utilisation
géographiquement distribuée.
